Výzkum nových elektrokeramických struktur pro nové aplikace senzorů
Loading...
Date
Authors
ORCID
Advisor
Referee
Mark
P
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Vysoké učení technické v Brně. CEITEC VUT
Abstract
Piezoelektrické keramické materiály jsou široce používány v mnoha aplikacích a průmyslových odvětvích, nicméně tradiční materiály obvykle obsahují olovo, které je toxické vůči životnímu prostředí. Většina zemí proto zavedla zákony a omezení, které postupně minimalizují spotřebu olova a podporují výzkum v oblasti bezolovnatých kompozic, které by nahradily olověné protějšky. Bezolovnatá piezoelektrická keramika se tak stala žhavým tématem v posledních letech. Nicméně výzkumy na praktické využití bezolovnatých piezoelektrických materiálů jsou jen zřídka publikovány. V této diplomové práci byl vybrán jeden z nadějných kandidátů na piezoelektrickou bezolovnatou keramiku (Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1Ti0.9)O3 za účelem zkoumání metody snížení jeho vysoké teploty slinování pomocí dotování uhličitanem lithným, kde syntéza prášku byla připravená pomocí techniky sol-gel. Výsledky byly srovnány s konvenčním práškem syntetizovaným v pevné fázi. Vzorky vyrobené ze sol-gel prášku dopovaného 0.5% hmotn. uhličitanem lithným a slinované při 1300 °C po dobu 2 hodin vykazovaly d33 = 447 ± 9 pC N–1, teplotu Curie 98.7 °C a velikost zrn 7.0 ± 0.3 m. Další důležitou otázkou pro aplikace bezolovnatého piezoelektrického keramického materiálu je jeho výroba v různých konfiguracích. Použitím techniky odlévání pásky a aditivních výrobních postupů byla piezoelektrická keramika zpracována do tří různých konfigurací (2-2, 3-3 a 1-3), aby se překlenula mezera mezi materiálovými vědami a materiálovým inženýrstvím. Pro dolévání pásky byly použity suspenze na bázi oleje a vody. Pro přípravu neslinutých keramických fólií bez trhlin, byly pro odlévání na bázi oleje vyvinuty uhlíkové suspenze s obsahem pevných látek 25% hmotn. a BCZT suspenze s obsahem pevných látek 65% hmotn. Problém práškové hydrolýzy ve vodných suspenzích byl vyřešen povrchovou úpravou prášku Al(H2PO4)3, což umožnilo, aby byly tlusté vrstvy bez trhlin odlety v jednom kroku. Tlusté vrstvy slinované při 1500 °C vykazovaly relativní dielektrickou konstantu 1207, dielektrickou ztrátu 0.018 při 1 kHz, remanentní polarizaci 7.54 µC/cm2 a koercitivní síla intenzity pole (Ec) 0.23 kV/mm při 3 kV/mm. Pro tvarování BCZT v konfiguraci 3-3 a 1-3 byla použita přímá metoda tisknutí inkoustu. Pro správnou úpravu tiskového procesu byla použita inkoustová náplň s viskoelastickým chováním obsahující 41.6% obj. pevných látek BCZT a se zpracovatelskými přísadami (HPMC ~ 2.4% a PEI ~ 0.03%). Vzorky v konfiguraci 3-3, slinované při 1500 °C, vykazovaly nejvyšší dielektrické a piezoelektrické vlastnosti, kde Curieho teplota = 86 °C, tan = 0.021, remanentní polarizace = 4.56 µC/cm2 a d33 = 100 ± 4 pC/N. Vzorky v konfiguraci 1-3 slinované při 1500 °C, které byly smíchány s epoxidem, vykazovaly dielektrickou konstantu 144 a dielektrickou ztrátu 0.035 při 1 kHz. Tato práce popisuje tvarování bezolovnaté piezoelektrické keramiky s vynikajícími vlastnostmi v pokročilých strukturách jako krok k návrhu pro moderní senzorické a energy harvesting aplikace.
Piezoelectric ceramics are widely used in many applications and industries, but the traditional materials usually contain lead, which can undermine the environment and do harm to children. Most countries have therefore established laws or timetables to gradually minimize the consumption of lead, and research on lead-free compositions to substitute the lead-based counterparts has become a hot topic in recent years. However, investigations on transforming the innovative lead-free ceramics to their application are seldomly reported. In this thesis, one of the promising candidates in piezoelectric lead-free ceramics, (Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1Ti0.9)O3, has been chosen to investigate methods for decreasing its high sintering temperature by doping with lithium carbonate and synthesizing the powder by a sol-gel technique, in comparison with conventional powder synthesised by solid-state routes. Samples fabricated from sol-gel powder doped with 0.5 wt.% lithium carbonate and sintered at 1300°C for 2 hours exhibited d33 = 447 ± 9 pC N–1, Curie temperature 98.7 °C and grain size 7.0 ± 0.3 µm. Another important issue for the application of lead-free piezoelectric ceramic is its fabrication in various connectivities. By utilizing tape-casting and additive manufacturing techniques, piezoelectric ceramic has been processed into three different connectivities, namely 2-2, 3-3 and 1-3, to bridge the gap between materials science and materials engineering. Oil-based and water-based suspensions have been utilized for tape-casting in two steps and in one step, respectively. For oil-based tape-casting, carbon suspensions with a solids loading of 25 wt.% and BCZT suspensions with a solids loading of 65 wt.% have been developed for preparing crack-free green films. The problem of powder hydrolysis in aqueous suspensions has been solved by surface treating the powder with Al(H2PO4)3 enabling crack-free films to be tape cast in one step. Films sintered at 1500 C exhibited relative dielectric constant of 1207, dielectric loss of 0.018 at 1 kHz, remanent polarization of 7.54 µC/cm2 and coercive field (Ec) of 0.23 kV/mm at 3 kV/mm. To achieve 3-3 and 1-3 connectivities, a free-forming direct ink writing method has been applied in shaping BCZT. An ink formulation containing a solids loading of 41.6 vol.% BCZT with the processing additives (HPMC ~ 2.4 % and PEI ~ 0.03 %) endowed the feedstock with a viscoelastic behaviour, which was suitable for the printing process. 3-3 samples sintered at 1500 C exhibited the highest dielectric and piezoelectric properties, with Curie point = 86 C, tan = 0.021, remanent polarization = 4.56 µC/cm2, and d33 = 100 ± 4 pC/N. 1-3 samples sintered at 1500 C and infiltrated by epoxy exhibited a dielectric constant of 144 and dielectric loss of 0.035 at 1 kHz. This work has demonstrated the shaping of lead-free piezoelectric ceramics with excellent properties into complex device structures in a step towards their use in applications.
Piezoelectric ceramics are widely used in many applications and industries, but the traditional materials usually contain lead, which can undermine the environment and do harm to children. Most countries have therefore established laws or timetables to gradually minimize the consumption of lead, and research on lead-free compositions to substitute the lead-based counterparts has become a hot topic in recent years. However, investigations on transforming the innovative lead-free ceramics to their application are seldomly reported. In this thesis, one of the promising candidates in piezoelectric lead-free ceramics, (Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1Ti0.9)O3, has been chosen to investigate methods for decreasing its high sintering temperature by doping with lithium carbonate and synthesizing the powder by a sol-gel technique, in comparison with conventional powder synthesised by solid-state routes. Samples fabricated from sol-gel powder doped with 0.5 wt.% lithium carbonate and sintered at 1300°C for 2 hours exhibited d33 = 447 ± 9 pC N–1, Curie temperature 98.7 °C and grain size 7.0 ± 0.3 µm. Another important issue for the application of lead-free piezoelectric ceramic is its fabrication in various connectivities. By utilizing tape-casting and additive manufacturing techniques, piezoelectric ceramic has been processed into three different connectivities, namely 2-2, 3-3 and 1-3, to bridge the gap between materials science and materials engineering. Oil-based and water-based suspensions have been utilized for tape-casting in two steps and in one step, respectively. For oil-based tape-casting, carbon suspensions with a solids loading of 25 wt.% and BCZT suspensions with a solids loading of 65 wt.% have been developed for preparing crack-free green films. The problem of powder hydrolysis in aqueous suspensions has been solved by surface treating the powder with Al(H2PO4)3 enabling crack-free films to be tape cast in one step. Films sintered at 1500 C exhibited relative dielectric constant of 1207, dielectric loss of 0.018 at 1 kHz, remanent polarization of 7.54 µC/cm2 and coercive field (Ec) of 0.23 kV/mm at 3 kV/mm. To achieve 3-3 and 1-3 connectivities, a free-forming direct ink writing method has been applied in shaping BCZT. An ink formulation containing a solids loading of 41.6 vol.% BCZT with the processing additives (HPMC ~ 2.4 % and PEI ~ 0.03 %) endowed the feedstock with a viscoelastic behaviour, which was suitable for the printing process. 3-3 samples sintered at 1500 C exhibited the highest dielectric and piezoelectric properties, with Curie point = 86 C, tan = 0.021, remanent polarization = 4.56 µC/cm2, and d33 = 100 ± 4 pC/N. 1-3 samples sintered at 1500 C and infiltrated by epoxy exhibited a dielectric constant of 144 and dielectric loss of 0.035 at 1 kHz. This work has demonstrated the shaping of lead-free piezoelectric ceramics with excellent properties into complex device structures in a step towards their use in applications.
Description
Keywords
Lead-free ceramic, solid-state synthesis, sol-gel technique, dopant, pellet, connectivity, tape casting, thick film, Robocasting, rheological characterization, X-ray diffraction, scanning electron microscope, piezoelectric property, dielectric property, Bezolovnatá keramika, syntéza v pevné fázi, technika sol-gel, dopant, tableta, konfigurace, odlévání pásky, tlusté vrstvy, Robocasting, reologická charakterizace, rentgenová difrakce, rastrovací elektronový mikroskop, piezoelektrická vlastnost, dielektrická vlastnost
Citation
NAN, B. Výzkum nových elektrokeramických struktur pro nové aplikace senzorů [online]. Brno: Vysoké učení technické v Brně. CEITEC VUT. .
Document type
Document version
Date of access to the full text
Language of document
en
Study field
Pokročilé materiály
Comittee
prof. RNDr. Radim Chmelík, Ph.D. (předseda)
prof. Ing. Radimír Vrba, CSc. (místopředseda)
prof. RNDr. Karel Maca, Dr. (člen)
doc. Ing. Karel Liedermann, CSc. (člen)
Dr. Steven Milne (člen)
Ing. Zdeněk Chlup, Ph.D. (člen)
Dr. Ing. Jan Macák (člen)
Ing. Pavel Tofel, Ph.D. (člen)
Date of acceptance
Defence
Disertační práce pana Bo Nana se zabývá vývojem piezoelektrických bezolovnatých keramik. Jde o velmi aktuální výzkumné téma zejména s ohledem na životní prostředí pro než představuje olovo nebezpečnou zátěž. Práce je zaměřena experimentálně. Práce je formálně na velmi dobré úrovni v angličtině. Otázky obou oponentů byly uspokojivě zodpovězeny.
Result of defence
práce byla úspěšně obhájena
Document licence
Standardní licenční smlouva - přístup k plnému textu bez omezení