Modelování chemických procesů
Modelling of Chemical Processes
Author
Advisor
Žídek, JanReferee
Bártlová,, MiladaUrban,, Ján
Grade
PAltmetrics
Metadata
Show full item recordAbstract
V této práci je prezentována studie fragmentačního procesu zvolené molekuly a jeho vztah ke složení fragmentačních produktů. Práce je zaměřená na výpočet fragmentační energie molekuly pomocí ab initio kvantově chemických metod, metodou „density functional theory (DFT)“ a také srovnáním s experimentem. Je prezentován vliv výpočetní metody, bázového setu, a geometrie molekuly na simulaci. Byla porovnána fragmentace methylfenylsilanu (MPS), dimethylfenylsilanu (DMPS), a trimetylfenylsilanu (TMPS). Fragmentace byla iniciována monochromatickým elektronovým svazkem (EII). Hmotnostní spektrometrie byla využita ke studiu složení fragmentačních produktů MPS a TMPS. Fragmentační produkty MPS a TMPS měřené v rámci této práce byly doplněny o experimentální studii DMPS, která byla prezentována v literatuře. Takto byla získána řada molekul, které jsou strukturně podobné, ale mají výrazně rozdílné chování během fragmentace. Pomocí měření účinného průřezu byly měřeny disociační energie vazeb a tyto disociační energie byly vypočteny pomocí metody DFT. Kombinací teoretického výpočtu metodou DFT a experimentálního měření jsme poukázali na společné rysy a na rozdíly ve fragmentačním schématu všech tří molekul. Navrhli jsme odštěpení dvou vodíkových atomů během plazmově indukovaného fragmentačního procesu. Vodíky mohou být odštěpeny pomocí dvou mechanismů: i. odštěpení dvou vodíků jeden po druhém a ii. odštěpení molekuly H2 v jednom kroku. Z profilů energie dokážeme určit, který mechanismus bude v tom konkrétním případě pravděpodobnější. Předpokládaný mechanismus je v korelaci s experimentálními výsledky fragmentace zjištěnými z hmotnostních spekter. In this thesis the study of the fragmentation process of certain molecule is presented and it has been used to know the nature of fragmentation products. This work is concentrated to the calculation of fragmentation energy of the molecule using ab initio quantum chemistry methods and density functional theory (DFT) calculations and with a support by experiment. The influence of the computational method, basis set, and the geometry of molecule on simulation has been presented. It was compared the fragmentaion of methylphenylsilane (MPS), dimethylphenylsilane (DMPS) and trimethylphenylsilane (TMPS). The fragmentation was initiated by electron impact ionization (EII). The mass spectrometry technique was used to the analysis of the composition of fragmentation products from MPS and TMPS. The fragmentation products measured in this work were interpreted with respect to the ionization energy, appearance energies of fragments and bond dissociation energy of selected bonds. The results for MPS and TMPS were completed with DMPS previously published experimental data in order to have the series of similar compounds, which differ only by number of CH3 groups. Even the structurally similar molecules have significantly different fragmentation behavior. Comparison with the theoretical bond dissociation energies calculated using the DFT calculations has been presented. Using the combined experimental and theoretical approaches we have focused our recent studies to the common features as well as basic differences of the fragmentation schemes of all the three molecules. We proposed subtraction of two hydrogen atoms during plasma induced fragmentation process. The subtraction of H2 molecule, specific for MPS but rarely observed also in the other two compounds was also of high interest in our studies. It can run in two mechanisms: i. subtraction of two hydrogens one-by-one and ii. dissociation of H2 in one step. We can predict which mechanism is more probable according to the DFT calculated energy profile of reaction. The calculated predictions were in correlation with the composition of fragmentation products from experimental mass spectra.
Keywords
Ab initio, fragmentační energie, Hartree-Fock, density functional theory, optimalizace geometrie, ionizace nárazem elektronu, hmotnostní spektrometrie, ionizační energie, prahová energie vzniku, disociační energie vazby., Ab initio, fragmentation energy, Hartree-Fock, density functional theory, geometry optimization, electron impact ionization, mass spectrometry, ionization energy, appearance energy, bond dissociation energy.Language
angličtina (English)Study brunch
Fyzikální chemieComposition of Committee
prof. Ing. Michal Veselý, CSc. (předseda) doc. RNDr. Milada Bartlová, Ph.D., oponent (člen) prof. RNDr. Ján Urban, DrSc., oponent (člen) doc. Ing. Pavel Čičmanec, PhD. (člen) doc. RNDr. František Krčma, Ph.D. (člen) prof. Ing. Ladislav Omelka, DrSc. (člen)Date of defence
2015-04-27Process of defence
Předseda komise představil dokotranda Mgr. AlSheikha ze Sýrie. Doktorand se zúčastnil několika konferencí a publikoval články v odborných časopisech. Následovala powerpointová prezentace, v níž doktorand shrnul podstatné výsledky své dizertační práce. Byly přečteny opoenntské posudky, jeden v angličtině, jeden v češtině, oba byly kladné, obsahovaly řadu dotazů a doporučovaly práci k obhajobě.Result of the defence
práce byla úspěšně obhájenaPersistent identifier
http://hdl.handle.net/11012/37313Source
AL MAHMOUD ALSHEIKH, A. Modelování chemických procesů [online]. Brno: Vysoké učení technické v Brně. Fakulta chemická. 2015.Collections
- 2015 [27]
Citace PRO
Related items
Showing items related by title, author, creator and subject.
-
Alternativní zdroje energie
Stránský, JaroslavV této práci jsem se pokusil shrnout současný stav světových energetických zdrojů, které používáme k přeměně na elektrickou energii. Je zde řešena otázka náhrady docházejících zásob fosilních paliv a redukce vypouštění ... -
Posouzení možnosti připojení kogenerační výrobny 138 MW v Prostějově
Vacek, TomášCílem této práce je posouzení možnosti pripojení kogeneracní výrobny 138 MW, která je ve stavu plánování. Tato výrobna má být pripojena do rozvodny 110 kV v Prostejove a sloužit k výrobe jak elektrické energie, tak tepelné ... -
Současný stav a potenciál využití obnovitelných zdrojů v EU
Kubín, DavidBakalářská práce s názvem Současný stav a potenciál využití obnovitelných zdrojů v EU poskytuje čtenáři detailní přehled o aktuálním a budoucím využití obnovitelných zdrojů energie v jednotlivých členských zemích Evropské ...