Spektroskopické studium dohasínajících výbojů v dusíku a jeho směsích
Loading...
Date
Authors
ORCID
Advisor
Referee
Mark
P
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Vysoké učení technické v Brně. Fakulta chemická
Abstract
Cílem disertační práce je studium kinetických procesů v dohasínajícím plazmatu dusíku s příměsí kyslíku a dusíku ve směsi s argonem. Výsledky měření předložené v této práci jsou získány z optické emisní spektroskopie dohasínajícího plazmatu. Ve všech měřeních byl dobře identifikovatelný jev tzv. pink afterlow (maximální intenzita vyzařování) a vliv příměsí na tento jev. Pro měření byl vzhledem k našim experimentálním možnostem zvolen stejnosměrný výboj v proudícím režimu, kdy je možno dosáhnout časového rozlišení v řádově ms, což je pro studované jevy dostatečné. Měření bylo provedeno v rozsahu vlnových délek 300-800 nm. V naměřených spektrech byly identifikovány první pozitivní, druhy pozitivní a první negativní spektrální systémy dusíku a systémy NO beta a NO gama.Experimenty byly provedeny ve dvou konfiguracích aparatury, pro měření dohasínajícího plazmatu dusíku s příměsí kyslíku a pro měření dohasínajícího plazmatu ve směsi dusíku s argonem. V případě měření dusíku s příměsí kyslíku (koncentrace kyslíku do 0,2 %) byly k dispozici dvě výbojové trubice z různých materiálů – sklo PYREX a sklo QUARTZ. Aby bylo možno posoudit vliv teploty na procesy probíhající během dohasínání, byly provedeny dva typy měření za různých teplotních podmínek. Pro obě trubice bylo měření provedeno pro laboratorní teplotu 300 K a pro chlazení tekutým dusíkem (77 K) v místě spektroskopického měření. Celkový tlak byl při těchto experimentech 1 000 Pa a proud 200 mA. V naměřených spektrálních systémech byly identifikovány jednotlivé spektrální přechody a byly sestrojeny závislosti jejich intenzit na čase dohasínání. Dále byly vypočteny relativní vibrační populace jednotlivých stavů v závislosti na koncentraci kyslíku. Z relativních populací byla sestrojena i vibrační rozdělení pro jednotlivé stavy dusíku. Z výsledků obecně vyplývá, že s rostoucí koncentrací kyslíku lze pozorovat mírný nárůst populací molekulárního dusíku, ale koncentrace molekulárního iontu dusíku rapidně klesá. Při snížené teplotě se posouvá do pozdějších časů dohasínání. V trubici za skla QUARTZ lze pozorovat vymizení jevu pink afterglow už při velmi nízkých koncentracích kyslíku. Naopak dochází k nárůstu populací v pozdějším čase dohasínání. V případě směsi dusík-argon bylo měření provedeno pouze ve výbojové trubici ze skla PYREX a za teploty stěny 300 K. Konstantní byl udržován celkový výkon aktivního výboje na hodnotě 290 kW. Byl ale měněn celkový tlak v rozmezí 500-5 000 Pa a koncentrace argonu (0%-83%). Při nízkém tlaku 500 Pa je jev pink afterglow poměrně úzký a s rostoucím tlakem se jeho trvání podstatně prodlužuje. Současně se i maximum vyzařování posouvá k pozdějším časům. V závislosti na tlaku se podstatně mění i celková intenzita emise záření během dohasínání. Časový posun maxima intenzity vyzařování je v podstatě nezávislý na tlaku a maximum se nachází v pozdějším čase než v čistém dusíku. Celková intenzita vyzařování během dohasínání je ve směsi obsahující převážně argon podstatně nižší než v případě dohasínání čistého dusíku. Z dlouhodobějšího hlediska pak bude zajímavé porovnání experimentálně získaných výsledků s výsledky numerického modelování, jímž se zabývají spolupracující pracoviště na univerzitách v Portugalsku.
Presented thesis gives results obtained during the spectroscopic observations of post –discharges of the pure nitrogen plasma with small oxygen admixture and in the nitrogen – argon mixture and the effect of the pink afterglow in it. The DC discharge in the flowing regime has been used for the plasma generation. The decaying plasma was study by optical emission spectroscopy, mainly in the range of 300–800 nm. The first positive, second positive, first negative nitrogen spectral system and NO spectral systems were observed in measured spectra. The band head intensities of these bands have been studied in the dependencies on experimental conditions. Simultaneously, the relative vibrational populations on the given nitrogen states have been calculated. Two discharge tubes made from different materials (PYREX glass and QUARTZ glass) were used in the case of nitrogen plasma containing low oxygen traces (up to 0.2 %). These experiments have been carried out at two wall temperatures for the determination of the temperature effect on the post-discharge. The discharge tube around the observation point was kept at the ambient temperature (300 K) or it was cooled down to 77 K by liquid nitrogen vapor. The total gas pressure of 1 000 Pa and the discharge current of 200 mA were conserved for all these experiments. The relative populations of electronic states were calculated in the dependence on the post-discharge time. The dependencies on oxygen concentration were given, too. The results showed no simple dependence of vibrational populations on oxygen concentration. Generally, slight increase of neutral nitrogen states populations was observed with the increase of oxygen concentration. These observations were well visible due to the intensity of nitrogen pink afterglow effect that was well visible at all oxygen concentrations. The pink afterglow maximal intensity was reached at about 5–10 ms at the wall temperature of 300 K in the PYREX tube. The molecular ion emission was strongly quenched by the oxygen and as this was dominant process for the pink afterglow emission the pink afterglow effect disappears at oxygen concentration of about 2000 ppm. The temperature and wall material influences were observed, too. The post-discharge in nitrogen argon mixtures was studied only in the PYREX tube at the ambient wall temperature of 300 K. The power dissipated in an active discharge was constant of 290 kW. The experimental studies had two new parameters – total gas pressure (500 Pa – 5 000 Pa) and the argon concentrations that were varied in the range of 0–83 %. Also in this case the dependencies of relative intensities of the bands given above were obtained and further the relative populations of electronic states as a function of decay time, total gas pressure and on argon concentration were obtained. The pink afterglow effect was observed at all applied discharge powers and total gas pressures. At the highest argon concentrations, especially at lower pressure, the pink afterglow effect disappeared. The presented experimental work is one of the hugest sets of experiments in the nitrogen with oxygen traces and in nitrogen-argon mixtures. These data can be used as a very good fundament for the further studies using wide numeric modeling of the post-discharge kinetic processes.
Presented thesis gives results obtained during the spectroscopic observations of post –discharges of the pure nitrogen plasma with small oxygen admixture and in the nitrogen – argon mixture and the effect of the pink afterglow in it. The DC discharge in the flowing regime has been used for the plasma generation. The decaying plasma was study by optical emission spectroscopy, mainly in the range of 300–800 nm. The first positive, second positive, first negative nitrogen spectral system and NO spectral systems were observed in measured spectra. The band head intensities of these bands have been studied in the dependencies on experimental conditions. Simultaneously, the relative vibrational populations on the given nitrogen states have been calculated. Two discharge tubes made from different materials (PYREX glass and QUARTZ glass) were used in the case of nitrogen plasma containing low oxygen traces (up to 0.2 %). These experiments have been carried out at two wall temperatures for the determination of the temperature effect on the post-discharge. The discharge tube around the observation point was kept at the ambient temperature (300 K) or it was cooled down to 77 K by liquid nitrogen vapor. The total gas pressure of 1 000 Pa and the discharge current of 200 mA were conserved for all these experiments. The relative populations of electronic states were calculated in the dependence on the post-discharge time. The dependencies on oxygen concentration were given, too. The results showed no simple dependence of vibrational populations on oxygen concentration. Generally, slight increase of neutral nitrogen states populations was observed with the increase of oxygen concentration. These observations were well visible due to the intensity of nitrogen pink afterglow effect that was well visible at all oxygen concentrations. The pink afterglow maximal intensity was reached at about 5–10 ms at the wall temperature of 300 K in the PYREX tube. The molecular ion emission was strongly quenched by the oxygen and as this was dominant process for the pink afterglow emission the pink afterglow effect disappears at oxygen concentration of about 2000 ppm. The temperature and wall material influences were observed, too. The post-discharge in nitrogen argon mixtures was studied only in the PYREX tube at the ambient wall temperature of 300 K. The power dissipated in an active discharge was constant of 290 kW. The experimental studies had two new parameters – total gas pressure (500 Pa – 5 000 Pa) and the argon concentrations that were varied in the range of 0–83 %. Also in this case the dependencies of relative intensities of the bands given above were obtained and further the relative populations of electronic states as a function of decay time, total gas pressure and on argon concentration were obtained. The pink afterglow effect was observed at all applied discharge powers and total gas pressures. At the highest argon concentrations, especially at lower pressure, the pink afterglow effect disappeared. The presented experimental work is one of the hugest sets of experiments in the nitrogen with oxygen traces and in nitrogen-argon mixtures. These data can be used as a very good fundament for the further studies using wide numeric modeling of the post-discharge kinetic processes.
Description
Keywords
optická emisní spektroskopie, dohasínající plazma dusíku, pink afterglow, relativní intenzita, relativní populace, vibrační rozdělení, kinetické procesy, optical emission spectroscopy, nitrogen post-discharge, pink afterglow, relative intensity, relative population, vibrational distribution, kinetic processes
Citation
MAZÁNKOVÁ, V. Spektroskopické studium dohasínajících výbojů v dusíku a jeho směsích [online]. Brno: Vysoké učení technické v Brně. Fakulta chemická. 2009.
Document type
Document version
Date of access to the full text
Language of document
cs
Study field
Fyzikální chemie
Comittee
prof. Ing. Miloslav Pekař, CSc. (předseda)
doc. Ing. Pavel Kovařík, Ph.D. (člen)
prof. Ing. Peter Šimon, DrSc. (člen)
prof. Ing. Ladislav Omelka, DrSc. (člen)
prof. RNDr. František Krčma, Ph.D. (člen)
prof. RNDr. Vratislav Kapička, DrSc. (člen)
Date of acceptance
2009-06-11
Defence
Po úspěšné obhajobě disertační práce, byly čteny posudky, doktorandka zodpověděla dotazy obsažené v posudcích a poté se rozproudila diskuze. Komise se shodla, že doktorandka prospěla všemi hlasy.
Result of defence
práce byla úspěšně obhájena
Document licence
Standardní licenční smlouva - přístup k plnému textu bez omezení