Syntéza a studium nano-strukturovaných perovskitů pro aplikace v organické elektronice
Loading...
Date
Authors
ORCID
Advisor
Referee
Mark
P
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Vysoké učení technické v Brně. Fakulta chemická
Abstract
Nanočástice perovskitů halogenidů kovů vykazují unikátní vlastnosti, především výjimečně vysoké hodnoty kvantových výtěžků fluorescence, které předurčují tyto materiály pro aplikace v optoelektronických a fotonických zařízeních. Tato práce popisuje přípravu nanočástic perovskitů halogenidů kovů pomocí stabilizačních činidel inspirovaných přírodou. Stabilizační činidla zde slouží nejen ke stabilizaci, ale i k modifikaci povrchu nanočástic za účelem zvýšení funkčnosti výsledných nanostruktur. Úvod práce popisuje optimalizaci přípravy nanočástic precipitační technikou za použití stabilizačních činidel; jako stabilizační činidlo byl zvolen adamantan-1-amin spolu s hexanovou kyselinou. Bylo prokázáno, že klíčový vliv na optické vlastnosti výsledných koloidních roztoků má volba rozpouštědel a teploty při precipitaci. Mimo jiné byl zkoumán vliv koncentrace prekurzorů na výslednou morfologii a optické vlastnosti nanočástic a jejich koloidních roztoků. V neposlední řadě byly nanočástice stabilizovány adamantan-1-aminem spolu s různými karboxylovými kyselinami a byly studovány optické vlastnosti a koloidní stabilita výsledných koloidních roztoků. V dalším kroku byly nanočástice perovskitů stabilizovány pomocí proetogenních aminokyselin L-lysinu and L-argininu. Takto stabilizované nanočástice vykazovaly úzká emisní spektra ve viditelné oblasti a kvantové výtěžky fluorescence dosahující hodnot téměř 100 %. Stabilizace nanočástic prostřednictvím postranních skupin aminokyselin byla prokázána navázáním chránící terc-butoxykarbonylové skupiny na -amino skupinu. Nanočástice stabilizované modifikovaným lysinem v průběhu jejich přípravy vykazovaly závislost optických vlastností na přítomnosti vody. Předpokládá se, že molekuly vody jsou schopné kontrolovat růst krystalové mřížky po navázání na prekurzory perovskitů a ovlivňovat tak výslednou velikost nanočástic, což vede k projevení kvantových jevů. Spojení nanočástic perovskitů s peptidy představuje nový typ materiálů kombinujících výjimečné optické vlastnosti se samoorganizačními a senzorickými vlastnostmi. Tento koncept byl představen přípravou nanočástic perovskitů stabilizovaných cyklo(RGDFK) pentapeptidem. Vzhledem k citlivosti peptidů na jejich byly nanočástice stabilizovány peptidovými nukleovými kyselinami, robustními analogy nukleových kyselin. Ke stabilizaci nanočástic byl připraven monomer a trimer peptidové nukleové kyseliny obsahující thymin jako dusíkatou bázi. Thymin byl na povrchu nanočástic dostupný k interakci s adeninem přes vodíkové můstky umožňující přenos náboje. Kombinace peptidových nukleových kyselin a perovskitů s unikátními optickými vlastnostmi otevírá aplikační možnosti zejména v oblasti optických senzorů.
Diversity and unique properties, such as exceptionally high photoluminescence quantum yields (PLQYs), predetermine metal halide perovskite nanoparticles (PNP) to be applied in optoelectronic and photonic devices. In this work, nature-inspired capping agents were employed not only for the PNP stabilization but also for modifying their surface to broaden the functionality of the resulting material. In the very beginning, a ligand-assisted precipitation technique was optimized for the preparation of the PNP. Here, adamantane-1-amine (AdNH2) alongside hexanoic acid (HeA) were chosen as capping agents for nanoparticles stabilization and passivation. It was demonstrated that the choice of the solvent system and the precipitation temperature have a crucial effect on the resulting optical properties of the colloidal solutions. Simultaneously, the influence of concentration of precursor chemicals on the resulting morphology and optical properties was investigated. Also, different carboxylic acids were tested as capping agents among AdNH2 and the colloidal stability of the resulting colloidal solutions was evaluated. To demonstrate the diversity of the ligand-assisted precipitation technique of PNP preparation, L-lysine and L-arginine were employed initially for the surface passivation. As a result, colloidal solutions with emission within a narrow bandwidth of the visible spectrum and remarkable photoluminescence quantum yield (PLQY) close to 100% were obtained. Blocking -amino group of L-lysine by tert-butoxycarbonyl group suggested preferential binding of the side chain of L-lysine to the perovskite core. Furthermore, defined amounts of water were added into the precursor solutions which caused shifts of emission spectra due to quantum confinement effects. Water molecules were assumed to form highly mobile species leading to the enhancement of controlling the perovskite lattice growth. Merging perovskite nanomaterials with peptides are expected to pave a way to the new class of materials possessing exceptional optoelectronic properties alongside self-assembly and sensing abilities. As a proof-of-concept, a cyclic(RGDFK) pentapeptide was used for PNP stabilization. However, peptides are known for their sensitivity to their environment. Therefore, peptide nucleic acid (PNA) was used for PNP stabilization as a robust artificial analogue for deoxyribonucleic acid (DNA). Here, optical properties of thymine-based PNA monomer and trimer stabilized PNP were studied. Additionally, the sensing ability of the PNA ligand for adenine moiety was demonstrated by photoluminescence quenching via charge transfer. We envision that combining the unique tailored structure of PNA and the prospective optical features of PNP could expand the applications especially in the field of optical sensing devices.
Diversity and unique properties, such as exceptionally high photoluminescence quantum yields (PLQYs), predetermine metal halide perovskite nanoparticles (PNP) to be applied in optoelectronic and photonic devices. In this work, nature-inspired capping agents were employed not only for the PNP stabilization but also for modifying their surface to broaden the functionality of the resulting material. In the very beginning, a ligand-assisted precipitation technique was optimized for the preparation of the PNP. Here, adamantane-1-amine (AdNH2) alongside hexanoic acid (HeA) were chosen as capping agents for nanoparticles stabilization and passivation. It was demonstrated that the choice of the solvent system and the precipitation temperature have a crucial effect on the resulting optical properties of the colloidal solutions. Simultaneously, the influence of concentration of precursor chemicals on the resulting morphology and optical properties was investigated. Also, different carboxylic acids were tested as capping agents among AdNH2 and the colloidal stability of the resulting colloidal solutions was evaluated. To demonstrate the diversity of the ligand-assisted precipitation technique of PNP preparation, L-lysine and L-arginine were employed initially for the surface passivation. As a result, colloidal solutions with emission within a narrow bandwidth of the visible spectrum and remarkable photoluminescence quantum yield (PLQY) close to 100% were obtained. Blocking -amino group of L-lysine by tert-butoxycarbonyl group suggested preferential binding of the side chain of L-lysine to the perovskite core. Furthermore, defined amounts of water were added into the precursor solutions which caused shifts of emission spectra due to quantum confinement effects. Water molecules were assumed to form highly mobile species leading to the enhancement of controlling the perovskite lattice growth. Merging perovskite nanomaterials with peptides are expected to pave a way to the new class of materials possessing exceptional optoelectronic properties alongside self-assembly and sensing abilities. As a proof-of-concept, a cyclic(RGDFK) pentapeptide was used for PNP stabilization. However, peptides are known for their sensitivity to their environment. Therefore, peptide nucleic acid (PNA) was used for PNP stabilization as a robust artificial analogue for deoxyribonucleic acid (DNA). Here, optical properties of thymine-based PNA monomer and trimer stabilized PNP were studied. Additionally, the sensing ability of the PNA ligand for adenine moiety was demonstrated by photoluminescence quenching via charge transfer. We envision that combining the unique tailored structure of PNA and the prospective optical features of PNP could expand the applications especially in the field of optical sensing devices.
Description
Keywords
Perovskity, nanokrystaly perovskitů, nanočástice, polovodiče, ligandy, stabilizační činidla, biomolekuly, aminokyseliny, peptidy, peptidové nukleové kyseliny, optoelektrické vlastnosti, optoelektronika., Metal halide perovskite, perovskite nanocrystals, nanoparticles, semiconductors, ligands, capping agents, biomolecules, amino acids, peptides, peptide nucleic acid, optoelectrical properties, optoelectronics.
Citation
JANČÍK PROCHÁZKOVÁ, A. Syntéza a studium nano-strukturovaných perovskitů pro aplikace v organické elektronice [online]. Brno: Vysoké učení technické v Brně. Fakulta chemická. 2020.
Document type
Document version
Date of access to the full text
Language of document
en
Study field
Chemie, technologie a vlastnosti materiálů
Comittee
prof. Ing. Martin Weiter, Ph.D. (předseda)
doc. Ing. et Ing. Ivo Kuřitka, Ph.D. et Ph.D., oponent (člen)
doc. Ing. Klára Částková, Ph.D., oponent (člen)
prof. RNDr. Milan Potáček, CSc. (člen)
doc. Ing. Aleš Imramovský, Ph.D. (člen)
doc. Mgr. Martin Vala, Ph.D. (člen)
Date of acceptance
2020-11-04
Defence
Z důvodu nouzového stavu proběhla obhajoba Ing. Anny Jančík Procházkové kombinovaným způsobem - doktorandka a fakultní zaměstnanci, tj. předseda komise a školitel (který není členem komise) byli přítomni při obhajobě prezenčně. Část mimofakultních členů komise byla připojena formou videokonference, část byla přítomna osobně. Průběh obhajoby byl nahráván. Hlasování proběhlo tajně online formou. Předseda komise představil doktorandku. Ing. Jančík Procházková absolvovala v letech 2018-2019 stáž na univerzitě v rakouském Linzi. V roce 2017 absolvovala pedagogickou praxi. Zúčastnila se několika mezinárodních konferencí a má také poměrně rozsáhlou publikační činnost. Ve své powerpointové prezentaci představila doktorandka podstatné výsledky své disertační práce. Byly přečteny oponentské posudky, přičemž doktorandka uspokojivým způsobem zodpověděla dotazy obsažené v posudcích. Některé z oponentských dotazů: Jaké perspektivy vykazují olovnaté halidy ve smyslu biokompatibility, je s nimi možné v budoucích bioaplikacích počítat jako s neškodnými bioinertními materiály? Je možné uvažovat fázové změny základního kubického MAPbBr3 např. řízením reakčních podmínek, které by pak mohly vést k ovlivnění optických charakteristik materiálu? Následně se rozproudila diskuze, doktorandka zodpověděla i dotazy vzešlé z této diskuze. Některé z dotazů: Cílem práce bylo zvýšit funkčnost studovaných materiálů. Bylo to provedeno a prorovnáno např. s nějakým standardem? Vliv vodného prostředí na tvorbu připravovaných látek, vliv na jejich vlastnosti.
Result of defence
práce byla úspěšně obhájena
Document licence
Standardní licenční smlouva - přístup k plnému textu bez omezení